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中國科學院物理研究所 SM8組供稿 第40期 2019年05月23日
北京凝聚態物理國家研究中心
複雜環境中擴散的普適標度律

  擴散是一個普遍存在于物理、化學、生物以及材料領域的基礎物理過程。最簡單的擴散過程,如微粒在液體中的布朗運動,能夠准確地用Stokes-Einstein關系進行定量的預測。然而,在實際情況下,擴散往往發生在具有複雜結構和相互作用的介質中。例如:半導體材料中的摻雜原子的擴散,膠體粒子在高分子聚合物中的運動,以及生物大分子在細胞內的輸運等等。在這些情況下,擴散受到環境動態結構的影響,特別是當擴散粒子和介質的特征尺寸相近的情況下,連續介質的簡化模型也不再適用了。同樣的原子在不同的環境中擴散系數會有幾個數量級的差異。因此,定量預測複雜介質中的擴散動力學,特別是尋找具有普適性的標度關系就成了研究者長期以來追求的目標。

  理論研究很早就提出了一個粒子擴散系數與介質結構熵S2之間的指數標度關系,並在衆多的計算機模擬研究中得到了證實。同時,這一模型也存在一些爭議,例如在低濃度條件下,一些計算機模擬的結果發現擴散系數與結構熵S2明顯偏離這一簡單的指數關系。在實驗上,關于擴散動力學與介質結構之間的研究非常少,特別是對已有標度關系的普適性目前在實驗上還無法得到判定。這主要是由于在原子系統中,同時觀測擴散粒子的運動和介質的結構熵比較困難。在這一方面,膠體體系有獨特的優勢,利用光學顯微方法,能夠實現膠體粒子和擴散介質的同時測量,是檢驗和探索新的複雜介質中擴散規律的理想平台。

  最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心软物质重点实验室SM8组博士生宁鲁慧和博士后刘鹏在陈科研究員和杨明成副研究員的指导下,利用光学显微实验和计算机模拟,系统地研究了在准二维胶体系统中示踪荧光粒子在复杂结构背景中的扩散动力学。他们利用带电胶体粒子组成不同的背景结构,包括有序的晶体背景和无序的液体背景(图1),并观察荧光小球在背景中的扩散。通过测量荧光粒子的长时间扩散系数和系统的两体结构熵S2,他们发现在无量纲化之后,不同系统中的粒子扩散系数唯一地依赖于体系的结构熵,从而第一次在实验上证实了扩散动力学与介质结构之间存在普适的标度关系(图2a)。然而,已有的理论模型均不能定量拟合实验测得的普适曲线(图2中紫色实线和黄色点线),其中指数标度模型在高结构熵区域严重偏离了实验结果。为了解决这一问题,他们从扩散的微观机制出发,同时考虑了胶体溶液中溶剂分子的影响,提出了一个新的扩散系数与系统结构熵之间的标度关系。新的标度律能够在三个数量级的变化范围内定量的预测胶体粒子在不同环境中的扩散系数。这一标度关系的普适性通过计算机模拟在更大范围内的介质背景中得到了验证(图2b)。这一发现为预测和调控复杂环境中的扩散现象提供了一个有力的工具,并为探索在非平衡态条件下如玻璃化转变和活性体系中的扩散过程提出了一条新的思路。相关结果最近发表在物理评论快报上(Physical Review Letters, 122, 178002 (2019))。

  该项工作获得了国家自然科学基金委(批准号11874397, 11674365, 11474327, 11774393)、科技部973项目(2015CB85680)的资助。

  文章鏈接:https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.122.178002

图1. 示踪荧光粒子在不同晶格背景和无序背景中扩散的显微图片。
图2. 示踪荧光粒子的无量纲扩散系数D* 與兩體結構熵 S2 之間的普適關系。a)實驗數據與理論擬合,b)模擬數據與理論擬合。
下載附件>> PRL 122, 178002 (2019).pdf
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